继在石墨烯生长机理和大尺度石墨烯结构测定等方面的研究取得系列进展(ChemComm 47, 2011, 1470; Nat Commun 3, 2012, 699)后,中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米和界面研究组采用自行研制的深紫外激光光发射电子显微镜(DUV-PEEM)等手段,首次直接观察到了单层石墨烯和金属表面之间构成的两维限域空间中的表面反应过程,并对这些过程的反应动力学进行了测定。这一结果近期被《德国应用化学》接受发表。
由大化所包信和院士和傅强研究员等领导的研究小组,近年来对金属表面上石墨烯外延生长过程进行的原位动态表面研究,实现了石墨烯结构从纳米到毫米尺寸的可控生长;通过对石墨烯/金属界面处形成的两维空间中原子和分子插层过程的研究,成功实现了在界面上单层结构的可控生长。
最近的研究发现,石墨烯和金属表面间形成的两维纳米空间中可以发生限域催化反应。反应物分子例如CO、O2分子可以插层到石墨烯表面下,插层分子的引入导致石墨烯/金属界面结构的变化,并能够利用PEEM/LEEM进行观察。因此,单层石墨烯对其表面下的化学过程具有显影的作用,使得科学家能够利用表面成像技术例如LEEM/PEEM首次实现对限域状态下单原子层反应的原位研究,例如CO吸附脱附反应、CO氧化反应等,并能够明确观察到单层石墨烯对发生在其表面下化学过程的显著限域效应。
这一结果表明,可以利用深紫外PEEM/LEEM所具有的独特的空间分辨和化学分辨能力,在多相催化、表面纳米结构生长等领域开展原位动态研究。
相关研究得到了财政部、国家自然科学基金委、中国科学院“百人计划”以及科技部的支持。