随着全球工业化、城市化进程的加速以及人口的不断增长,水污染问题日益严峻。因此开发清洁、高效、可持续的水处理技术迫在眉睫。H2O2和O3作为绿色无污染的强氧化剂,具有较高的应用价值。电化学氧化反应(ORR)催化O2转化为H2O2和利用电化学方法生产O3(EOP)作为可持续的、生态友好型的现产即用方法,已受到广泛关注。然而,H2O2和O3的电化学生产涉及竞争反应,分别生成H2O和O2。因此,开发对含氧中间产物具有最佳吸附能的电催化剂至关重要。目前,贵金属及其合金在促进2e- ORR反应方面已显示出显著的功效,但这些催化剂成本高昂。含铅催化剂是有效的EOP阳极材料,但含铅催化剂对人体健康构成威胁且不符合RoHS要求,因此限制了它们的广泛应用。
基于以上问题,化学工程学院钟兴教授、王建国教授团队和华东理工大学戴升教授合作,在“多尺度模拟-电催化剂-膜电极-电反应器”方面做了系统工作。团队采用多尺度模拟与实验相结合的方法,成功合成了二维金刚石(2D Diamonds)上掺杂的B、N的用于2e- ORR和EOP的BND和Pt1/BND电催化剂,且表征结果证明Pt主要以单原子形式分布在Pt1/BND的边缘(图1)。有机物降解和细菌消杀实验表明,O3和H2O2之间的协同作用加速了有机物和细菌的去除。DFT计算结果表明BND优化了对OOH*和H2O2*中间体的吸附及电子转移,展现出高H2O2选择性。Pt1/BND中Pt的引入改变了体系的电子结构,减弱了对O3*的吸附,有利于EOP性能提升。
图1 BND和Pt1/BND合成过程示意图及
相应的形貌表征图
该成果近期以“Efficient Electrochemical Ozone and Hydrogen Peroxide Production by Synergistic Effect of Atomically Dispersed Pt, Boron and Nitrogen Doped 2D Diamonds”为题发表在《Advanced Functional Materials》期刊上,文章的第一作者是浙江工业大学卢梦梦、刘旭和华东理工大学荆长飞,通讯作者是浙江工业大学钟兴教授、王建国教授和华东理工大学戴升教授。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的支持。