摘要 1.用于超高倍率储能的三维多孔石墨烯/铌复合结构(Three-dimensionalholey-graphene/niobiacompositearchitecturesforul...
1. 用于超高倍率储能的三维多孔石墨烯/铌复合结构(Three-dimensional holey-graphene/niobia composite architectures for ultrahigh-rate energy storage) 纳米结构材料对于电化学储能具有非凡的前景,但由于较厚的电极中离子扩散限制的增加,通常将其限制于只有相当低质量负载(约 1 毫克每平方厘米)的电极。Sun 等人报导了在实际质量负载水平大于10 毫克每平方厘米时实现超高速能量储存的三维(3D)多孔-石墨烯/氧化铌(Nb2O5)复合材料的设计。3D 结构中高度互连的石墨烯网络提供了优异的电子传输特性,而其分层多孔结构则有助于离子快速传输。通过系统地调整多孔石墨烯骨架中的孔隙率,并优化复合结构中的电荷传输,可以在高质量负载下提供高面积容量和高速率能力。(Science DOI: 10.1126/science.aam5852)
2. 自下而上的构造超结构
(Bottom-up construction of a superstructure in a porous uranium-organic crystal) 从简单的构筑单元自下而上地构造高度复杂的超结构一直是化学中非常具有挑战性的任务之一。Li等人报导了一种由简单的起始材料构造地结构复杂的介孔铀-基金属有机框架(MOF)。这一结构有10个铀节点和7个三羧基配合物构成,形成了一个173.3埃的立方结构单元,从而形成了816个铀节点和816个有机链接物——目前非生物材料中最大的单胞。截半立方体组合成五边形和六边形的棱柱形二级结构,然后形成四变形和钻石型四次拓扑结构,具有前所未有的复杂性。这种组合分别形成了内部直径5.0nm和6,2nm的两种空腔,最终产生了迄今为止最低密度的MOF。(Science DOI:10.1126/science.aam7851)
3. 极端温度下非化学计量的氧化物薄膜的动力学化学膨胀
(Dynamic chemical expansion of thin-film non-stoichiometric oxides at extreme temperatures) 致动器要在越来越极端和远程的条件下运行,需要能够在高温和一定范围的气体环境中可靠地感测和启动的材料。这种材料的设计将依靠高温、高分辨率的方法来原位表征材料的致动。Swallow 等人演示了一种基于典型材料 PrxCe1-xO2-δ(PCO) 的新型高温低压机电控制氧化物致动器。化学应变和界面应力是由电化学泵浦氧气进入或离开 PCO 膜而产生的,从而导致了由于化学膨胀产生的可测量的膜体积变化。在 650℃ 时,要实现 >0.1% 的纳米尺度位移和应变,所需的电偏压值 <0.1V,比压电驱动的致动器还要低,由应力引起的结构挠度应变放大了五倍。在次级时间分辨率下对膜“呼吸”的现场原位测量,也使得能够详细地识别该反应的控制动力学,并且可以在极端温度下扩展到其它电化学机械耦合的氧化膜。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT4898)
4.钚固态化合物中的初始II类混合价
(Incipient class II mixed valency in a plutonium solid-state compound) 混合价过渡金属络合物、簇合物以及材料中的电子转移在天然体系和合成体系中都是普遍存在的。发生价间电荷转移(IVCT)的程度取决于离域的程度,这将其置于了 II 类或 III 类 Robin-Day 体系。因为价电子的局域化和金属与配体轨道之间较差的空间重叠,f 嵌段元素的化合物与 d 嵌段相反,通常表现出 I 类特性(无IVCT)。Cary 等人报导了在混合价 PuIII/PuIV 固态化合物 Pu3(DPA)5(H2O)2(DPA = 2,6-吡啶二羧酸酯)中 5f 电子离域的计算和实验证据。该化合物的性质由纯 PuIII 和 PuIV 吡啶二羧酸盐络合物 [PuIII(DPA)(H2O)4]Br 和 PuIV(DPA)2(H2O)3•3H2O 以及落入 I 类的第二混合价化合物 PuIII[PuIV(DPA)3H0.5]2 来作为衡量标准。金属到配体的电荷转移涉及 Pu3(DPA)5(H2O)2 的形成和 IVCT。(Nature Chemistry DOI: 10.1038/NCHEM.2777)
5. 反铁磁畴的多激励操纵
(Multi-stimuli manipulation of antiferromagnetic domains assessed by second-harmonic imaging) 在自然界中可用的各种磁织构中,反铁磁因为确切消除了交错的内部磁化而成为了其中最“离散的”之一。因此,对其进行探索的话是很有挑战性的。但是,它对外部磁性扰动的不敏感性以及内在的亚皮秒动力学使其对于未来的信息技术来说非常有吸引力。因此,了解控制反铁磁畴的微观机制从而实现精确的操纵和控制是至关重要的。Chauleau 等人使用光学二次谐波(一种独特的实验室可用的工具),成功地以亚微米分辨率对多铁磁性 BiFeO 模型中的电子和反铁磁顺序进行了成像。利用亚矫顽电场和亚皮秒光脉冲,可以以低功耗操纵反铁磁畴。有趣的是,反铁磁和铁电畴可以单独表现出来,从而揭示了磁电耦合可以导致两种磁序的各种排布。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT4899)
6. 量子临界性的多维熵图谱
(Multidimensional entropy landscape of quantum criticality) 热力学第三定律指出,任何平衡系统的熵,在绝对零温度下必须为零。另一方面,在非零温度下,物质预计会在量子临界点附近累积熵,它会在这个点处经历从一个基态到另一个基态的连续过渡。Grube 等人基于一般的热力学原理确定了熵 S 在量子临界点附近的空间维度分布及其在相应的多维应力空间中的最陡下降。他们在典型的量子临界化合物 CeCu6-xAux 的反铁磁顺序起始的附近证明了这种分布,而且能够将 S 的定向应力依赖性与先前确定的量子临界波动的几何形状联系起来。Grube 等人对多维熵图谱的展示,为了解量子临界性如何使新的相成为核心(如高温超导体)提供了基础。(Nature Physics DOI: 10.1038/NPHYS4113)
7. Sr2RuO4 准一维能带中的准粒子干涉和强电子耦合
(Quasiparticle interference and strong electron–mode coupling in the quasi-one-dimensional bands of Sr2RuO4) 单层钌酸盐 Sr2RuO4 作为潜在的自旋-三重态超导体,具有可能会以 Majorana 零模破坏时间反转不变性和主体半量子化旋涡的有序参数。尽管超导状态的实际性质仍是个争议性的问题,但是通常认为由常规费米液体所描述的金属状态凝结而来。Wang 等人结合了傅里叶变换扫描隧道光谱(FT-STS)和动量分辨电子能量损耗光谱(M-EELS)探测了正常状态 Sr2RuO4 中的相互作用效应。高分辨率 FT-STS 数据显示出了具有明显准一维(1D)性质的 β 波段的特征。能带色散显示出惊人的强相互作用效应,使费米速度显著归一化,这表明 Sr2RuO4 的正常态是“相关金属”的正常态,相关性被能带的准 1D 性质加强了。此外,在能量约为 10meV、38meV 和 70meV 处观察到了扭结。他们通过比较 STM 和 M-EELS 数据,发现两种较高的能量特征是源于集体模式的耦合。准1D能带的强关联效应和扭结可以为理解超导状态提供重要信息。(Nature Physics DOI: 10.1038/NPHYS4107)
8.MoSe2波导中激子-极化激元传输成像
(Imaging exciton–polariton transport in MoSe2 waveguides) 激子-极化激元(EP),是一种半光、半物质的准粒子,它可能是未来光子和量子技术的重要元素。它提供了与能量或信息传输相关应用所需的强的光-物质相互作用和长距离传播。最近,在范德华(vdW)材料中,已经由强结合的激子证实了室温下的强耦合腔 EP。Hu 等人报告了 MoSe2(典型 vdW 半导体)中波导 EP 的纳米光学成像研究。测量得到的 EP 传播长度对激发光子能量敏感,且能达到 12μm。通过控制波导厚度,极化子波长可以很方便地从 600nm 改变到 300nm。此外,还发现了靠近激子共振的有趣的反向弯曲极化激元的弥散。在 vdW 半导体中观察到的 EP 可用于在近红外到可见光谱区域中运行的未来的纳米光子电路中。(Nature Photonics DOI: 10.1038/NPHOTON.2017.65)